JACS封面文章：单原子催化剂应用于类芬顿反应

最近，中国科学院大连化学研究所的黄和研究员与新加坡南洋理工大学的教授合作，首次将氮掺杂石墨烯锚定的钴单原子催化剂应用于类芬顿反应。相关的研究结果发表在j.am.chem.soc杂志的封面文章中。

近年来，催化过硫酸盐(PMS)生成*基以实现有机污染物分子高效降解的类芬顿反应受到广泛关注。设计高效的催化剂来提高PMS的活化效率，实现有机分子的高效降解是PMS类芬顿反应的重点。然而，作为*基主导的反应，*基的半衰期通常很短。因此，缩短*基从PMS催化位点到有机分子吸附位点的迁移距离是开发高效类芬顿反应催化剂的关键。

该研究团队开发了一种氮掺杂石墨烯锚定的钴单原子类芬顿反应催化剂，实现了聚甲基硅烷的催化活化，降解有机污染物分子双酚a。研究者用各种表征方法和密度泛函理论计算证明了催化剂中的吡咯氮是有机分子的吸附位点，单原子的碳四位点是质子交换膜的催化位点，单线态氧是整个反应中主要的活性中间体。同时，他们首次提出了单原子-双位类芬顿反应催化机理:单原子CoN4位催化由PMS产生的单线态氧*基，它能迅速迁移到吸附在吡咯n位的BPA分子上，从而实现有机分子的高效降解。氮掺杂石墨烯锚定的钴单原子催化剂在PMS类芬顿反应中表现出优异的催化活性(飞行时间= 12.52分钟-1)。

相关研究成果拓展了单原子催化剂在类芬顿反应中的应用。同时，双中心催化机理的提出为单原子催化剂的设计提供了新的思路。该研究得到了国家重点研发计划和中国科学院科技战略试点项目的支持。