表面等离激元光催化水分解机理研究取得新进展

最近，中国科学院大连化学研究所催化基础国家重点实验室李灿院士团队在表面等离子体光催化分解水的机理研究方面取得了新的进展，证实了金属-半导体界面可以作为水氧化的热空穴陷阱和反应中心，实现可见光水的完全分解。相关的研究结果在美国化学学会杂志上全文发表。

光催化分解水以将太阳能转化为化学能已经引起了全世界的关注。由于表面等离子体激元光催化剂具有扩大可见光吸收从而提高太阳能制氢转化效率的潜力，近年来受到越来越多的关注。在太阳能分解水制氢过程中，水的氧化反应是瓶颈反应。因此，光催化水氧化过程的研究一直是重点和难点。然而，到目前为止，学术界对表面等离子体激元氧化水产生热空穴的机理和反应中心还不清楚。

研究人员制备了纳米金/二氧化钛表面等离子体催化剂，发现其水氧化反应受二氧化钛表面结构的影响很大。通过对单粒子表面光电压谱的成像表征，发现表面等离子体激元诱导的热空穴主要分布在金-二氧化钛界面附近。此外，通过选择性光沉积实验和高分辨率元素成像表征，清楚地表明金-二氧化钛界面是光催化氧化水的活性中心。理论计算结果还表明，金/二氧化钛催化剂界面独特的金-氧-钛结构能有效降低反应活化能，是水氧化反应的活性中心。基于这一进展，研究人员构建了一个使用表面等离子体催化剂的Z-方案系统，以实现水在可见光下的完全分解。更重要的是，该研究小组最近构建的全固态Z方案人工光合作用系统也实现了可见光水的完全分解(J. Catal。)。

该研究解决了水氧化表面等离子体光催化剂活性中心这一长期以来的难题。基于表面等离子体光催化剂，实现了水在可见光下的完全分解，为设计和优化界面结构实现高效表面等离子体光催化剂的水分解提供了新思路。