中科院大化所新型宽光谱捕光催化剂研究获进展

近日，中科院大连化学所太阳能研究所李灿院士、张福祥研究员等。在开发和研究新型广谱光捕获催化剂方面取得了新的进展。他们设计并合成了一种新结构的镉-钼化合物单晶，该单晶具有宽光谱可见光吸收功能和可见光光催化水氧化和水还原的双重功能。相关研究结果发表在《高级材料》在线版上。

利用太阳能光催化分解水制氢是将太阳能转化为化学能的重要途径。其太阳能转换效率由光催化剂的光捕获效率、电荷分离效率和表面催化效率的乘积决定。半导体光催化的光吸收范围影响光捕获效率。通常，光吸收范围越宽，理论太阳能转换效率越高。由此可见，光催化剂的广谱光捕获是实现太阳能高效转化的前提和基础。

近年来，研究者围绕新型广谱光催化材料的开发进行了大量的探索和研究。一系列新的宽光谱可见光响应材料相继被设计和合成，如氮掺杂氧化物、卤氧化物和含氧酸。这些材料展示了可见光诱导催化分解水释放氢和氧的半反应性能，展示了太阳能转化为化学能的应用前景。

在这项工作中，研究团队继续将用于广谱光捕获的新型催化剂的开发扩展到金属有机框架(MOFs)材料，并且发现Cd-MOFs材料在可见光的激发下具有水氧化和水还原的双重功能。通过合理选择1，3，6，8-四(4-羧基苯并芘)作为有机配体，与镉离子配位，合成了一种新型二维镉基有机骨架单晶材料(Cd-TBAPy)。研究表明，该材料不仅具有良好的可见光吸收功能，而且具有合适的能带位置，能够满足光催化分解水的热力学要求。光催化实验表明，在负载合适的助催化剂和使用牺牲试剂的条件下，该材料在可见光照射下可分别实现水氧化和水还原半反应，在420纳米光照射下，测得产氧反应的表观量子效率(AQE)为5.6%。通过荧光光谱和理论计算分析，发现合适的助催化剂载体和镉-溴代吡啶所具有的二维层状π共轭体系的结合是该材料表现出独特光催化性能的主要原因。研究结果表明，MOFs材料在光化学转化应用中具有一定的前景。