二维磁性材料非线性光学研究获重要进展

复旦大学物理系的吴世伟研究团队和美国华盛顿大学的徐晓东研究团队共同观察到了二维磁性材料双层三碘化铬的层间反铁磁结构产生的非互易二次谐波非线性光学响应，成功揭示了三碘化铬的层间反铁磁耦合与范德华叠加结构之间的关联。该结果最近发表在《自然》杂志上。

二维磁性材料近年来引起了广泛关注。然而，由于材料系统作为一个整体对外不显示磁性，而且样品又薄又小，其实验研究一直是该领域的一大难题。

只有几个原子层的二维反铁磁材料通常很难对外部物理激发产生可测量的响应。吴士伟解释说:“过去，这个问题就像一个不能发光的地方。然而，这样的“黑暗”状态现在可以通过二次谐波变得“明亮”据介绍，研究小组在实验中检测到的反铁磁材料只有两层原始细胞层(厚度小于2纳米)。在这种情况下，中子散射等测量方法很难奏效。为了解决这个问题，基于二维材料非线性光学领域多年的积累，该团队应用光学二次谐波方法来检测二维磁性材料的磁结构和相关特性。

光学二次谐波不依赖于材料的宏观磁性，而是依赖于微观磁性结构引起的对称性破坏。在反铁磁状态下，双层三碘化铬的磁结构不仅破坏了时间反转对称性，而且破坏了空间反转对称性，导致强的不可逆二次谐波响应。当系统升至转变温度以上或施加面外磁场将其拉至铁磁状态后，磁结构的对称性发生变化，二次谐波信号消失。

同时，研究小组发现双层反铁磁三碘化铬的二次谐波信号的响应系数提高了三个数量级以上，比传统铁磁界面产生的二次谐波高十个数量级。利用这种强二次谐波信号，该团队能够揭示双层三碘化铬的原始电池叠层结构的对称性。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-019-1445-3

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